Les quatre corps de bâtiments, disposés autour d’un cour centrale rafraîchie depuis 1856 par une petite fontaine, furent édifiés en 1829, à la manière des squares anglais, par l’architecte britannique Crésy, sur des terrains achetés à Mademoiselle Mars. Le calme des lieux attira un véritable phalanstère d’artistes romantiques : Georges Sand s’installa au n°5 en 1842, bientôt rejointe par Chopin, qui loua le rez-de-chaussée du n°9. Tous deux quittèrent le square après leur rupture en 1847. Le n°2 fut habité par la danseuse Marie Taglioni, la cantatrice Pauline Viardot (sœur de la Malibran) et son mari Louis, le peintre Dubufe et le sculpteur Dantan. Alexandre Dumas père y logeait en 1832 en compagnie de l’actrice Mélanie Serres ; il y composa « La Tour de Nesle ».